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An internal clock mechanism enables organisms to predict and adapt to the daily change between day and night. Comprehensive assessments of circadian expression programs are crucial to elucidate the physiological relevance of the clock in an organism. In photoautotrophic organisms, the adjustments of metabolic processes at the beginning and end of the photic phases play a central role. A leading hypothesis is that gene expression facilitates the circadian control of the cellular metabolism. However, circadian regulation patterns are also found in other cellular processes, such as the chromatid structure in cyanobacteria. This thesis is divided into three main sections which consider different aspects of the transcriptional control exerted by the circadian clock. Chapter 2 presents a microarray time series dataset of diurnal gene expression in Synechocystis sp. PCC 6803. The analysis of this data set indicates diurnal oscillations in the 16S and 23S rRNA content, which cause a systematic bias in the observed diurnal transcriptional patterns when using common multi-array normalisation methods. In order to address this issue, a normalisation procedure is proposed which resolves these issues by using the least oscillating gene set. In addition to this dataset, a collection of microarray datasets, which quantifies diurnal or circadian expression in six popular cyanobacterial strains, is systematically compared. Standardised oscillation detection improved the comparability between individual datasets. Strain-specific peak expression phases in independent experiments demonstrated reliable reproducibility. In contrast, peak expression phases of homologous genes vary significantly between cyanobacterial strains. Moreover, the set of 95 genes with consistent diurnal expression in all considered datasets, the core diurnal genome, is analysed in detail. Many of the contained genes code for proteins with metabolic functions. A pairwise comparison of diurnal expression phases between the datasets and phases in the core diurnal genome reveal that cyanobacterial strains have adapted their diurnal expression programs to their individual environment and do not follow a general expression program. Chapter 3 focusses on the periodic occurrence of AT dinucleotides in a number of cyanobacterial genomes. It is known that AT dinucleotides induce bending of the DNA backbone which accumulates when the dinucleotides occur in phase with the helical period of the DNA. Current hypotheses connect such a bending signal either with a global structural compaction of the chromatid or alternatively with the transcriptional regulation of target genes. The latter hypothesis is supported by the observation that the chromatid of the cyanobacterium Synechococcus elongatus exhibits circadian rhythms of compaction and relaxation due to changes in the supercoiling accompanied with transcriptional changes in a range of genes. The described analysis compares evidence for both hypotheses. In a wide range of cyanobacterial genomes, combinations of A and T (AT2) induce the strongest genome-wide about 11 bp periodic signal among all dinucleotides. However, only transposons are found to feature particularly strong AT2 periodicity in gene sections, which are thought to be curved to aid transposase binding. Instead, genome-wide AT2 periodicity correlates with the number of chromosomal copies present in individual cells of the particular strain. These results suggest that high AT2 periodicity facilitates chromosomal compaction and is thus specifically favoured in cyanobacterial strains with polyploid lifestyle. Finally, chapter 4 is dedicated to the question of how phases of circadian target genes are tuned. A mathematical model predicts that the combined regulatory input of two circadian TFs in appropriate phase relationship yields a modification of the target gene phase or frequency doubling, i.e., ultradian rhythmicity. This prediction addressed in an in-depth study of circadian transcriptional rhythms in Neurospora crassa. The first analysis step quantifies to which extent rhythmic binding of RNA II polymerase (RNAPII) induces circadian rhythmicity in the abundance of the corresponding mRNA. Accordingly, the binding of RNAPII to gene promoters and bodies is compared to the corresponding mRNA abundance. Three classes of genes are identified: one showing rhythmicity both in transcriptional and mRNA accumulation, a second class with rhythmic transcription but non-rhythmic mRNA levels, and a third class with non-rhythmic transcription but rhythmic mRNAs. The third group featured elevated transcriptional variability, which might facilitate circadian rhythmicity in the corresponding mRNA abundance. Due to the regulation of morning- and evening-expressed genes by WCC and CSP1, respectively, both circadian TFs are analysed to verify the prediction of frequency doubling of combined target genes. However, the phase relationship of these TFs in the presented dataset is inadequate for the generation of ultradian rhythms. Accordingly, experimental data do not show preferential binding in proximity of ultradian genes for either of the TFs. Instead, proximal promoter sequence analyses suggest transcriptional regulation by different pairs of transcription factors specific to the ultradian phase.,Ein interner Uhr-Mechanismus erlaubt es diversen Spezies, den täglichen Wechsel zwischen Tag und Nacht vorher zu sagen und sich entsprechend anzupassen. Umfassende Messungen zirkadianer Gen-Expressionsmuster sind notwendig, um den Einfluss der Uhr auf die Physiologie abbilden zu können. In photoautotrophen Spezies spielt die Anpassung metabolischer Prozesse zum Anfang und Ende der photischen Phase eine zentrale Rolle. Eine häufig bestätigt gefundene Annahme ist daher die zirkadiane Expression von Genen metabolisch wichtiger Proteine. Neben der Gen-Expression können zirkadiane Regulationsmuster auch in anderen zellulären Prozessen wie z.B. der Chromatid- Struktur in Cyanobakterien festgestellt werden. Diese Dissertation ist in drei Teile geteilt, welche verschiedene Aspekte der transkriptionellen Regulation durch die zirkadiane Uhr beleuchten. Kapitel 2 stellt einen Microarray Zeitserien-Datensatz zur Beschreibung diurnaler Expressionsrhythmik im Cyanobakterium Synechocystis sp. PCC 6803 vor. Für diesen Stamm bisher nicht beschriebene diurnale Oszillationen im zellulären 16S und 23S rRNA-Gehalt haben zu Komplikationen bei der Verwendung von verbreiteten Microarray- Normalisierungsmethoden geführt. Mittels Normalisierung hinsichtlich gering oszillierender Gene kann dies verhindert werden. Das diurnale Expressionsprogramm wurde mit weiteren Microarray-Datensätzen verglichen, die zirkadiane oder diurnale Expressionsprogramme in sechs verschiedenen Cyanobakterien-Stämmen abbilden. Die standardisierte Detektion oszillierender Gene verbesserte die Vergleichbarkeit der Datensätze. Es wurde gute Reproduzierbarkeit diurnaler Expressionmuster in unabhängigen Experimenten festgestellt. Dagegen variiert die Phase maximaler Expression stark zwischen oszillierenden Homologen in versch. Stämmen. Das 95 Mitglieder umfassende Set von Genen, deren Homologe in allen Datensätzen oszillierende Expressionsmuster aufwiesen (core diurnal genome), wurde im Detail analysiert. Wie erwartet sind metabolische Gene stark vertreten. Paarweise Vergleiche der Expressionsphasen zwischen den einzelnen Datensätzen und im core diurnal genome legen nahe, dass Cyanobakterien-Stämme ihre diurnalen Expressionsmuster an die jeweiligen Umweltbedingungen angepasst haben und kein generelles diurnales Expressionmuster aufweisen. Kapitel 3 analysiert das periodische Vorkommen von AT Dinukleotiden in einer Reihe von Cyanobakterien-Genomen. Da AT Dinukleotide eine Krümmung im DNA-Rückgrat hervorrufen, kann deren Vorkommen in Phase mit der helikalen Periode der DNA eine Biegung induzieren. Es wurde bereits vermutet, dass eine solche Biegung der DNA entweder eine globale strukturelle Verdichtung des Nukleotids erleichtert oder alternativ der transkriptionellen Regulation bestimmter Zielgene dienen könnte. Letzteres wird durch die Beobachtung gestützt, dass das chromosomale Supercoiling im Cyanobakterium Synechococcus elongatus eine zirkadiane Rhythmik aufweist, welche sich in der Expression einer Reihe von Genen widerspiegelt. Die hier beschriebene Analyse vergleicht eine Reihe von Hinweisen für beide Hypothesen. Ein Vergleich zeigte, dass Kombinationen von A und T (AT2) in einem Abstand von etwa 11 bp die stärkste genomische Periodizität in einer Reihe von Cyanobakterien aufweisen. Jedoch kann nur in Transposons besonders starke AT2 Periodizität in Bereichen festgestellt werden, welche aufgrund ihrer Funktionsweise starke Krümmung aufweisen. Stattdessen korreliert die Stärke Genom-weit gemessener AT2 Periodizität gut mit der Anzahl der typischerweise in der Zelle vorliegenden Chromosomen-Kopien. Diese Ergebnisse weisen darauf hin, dass AT2 Periodizität die Verdichtung des Nukleoids vereinfacht und daher verstärkt in Stämmen mit besonders vielen Chromosomen-Kopien auftritt. Kapitel 4 ist der Frage gewidmet, wie Expressionsphasen in Zielgenen der zirkadianen Uhr modifiziert werden können. Mathematische Modellierung sagt vorher, dass die kombinierte Regulation zweier zirkadianer Transkriptionsfaktoren (TF) in entsprechendem Phasenverhältnis zu modifizierten Phasen oder Frequenzverdopplung und damit zu ultradianer Rhythmik des Zielgens führt. Es wird eine detaillierte Studie zirkadianer Transkriptionsrhythmen in Neurospora crassa präsentiert. In einem ersten Schritt wird beleuchtet, zu welchem Grad die rhythmische Bindung von RNA Polymerase II (RNAPII) für die zirkadiane Rhythmik in der mRNA Menge verantwortlich ist. Hierzu wird die Bindung von RNAPII an Promotoren und Gene mit der gleichzeitig gemessenen entsprechenden mRNA Konzentration verglichen. Es wurden drei Genklassen identifiziert, eine erste mit rhythmischer Transkription und mRNA Menge, eine zweite mit rhythmischer Transkription aber nicht-rhythmischer mRNA Menge, und eine dritte mit nicht-rhythmischer Transkription und rhythmischer mRNA Menge. Letztere weist erhöhte transkriptionelle Variabilität auf, welche die zirkadiane Rhythmizität der mRNA befördern könnte. Da die beiden Transkriptionsfaktoren WCC und CSP1 für die Regulation von jeweils am Morgen und Abend exprimierten Genen verantwortlich sind, ist dieses Paar ideal um die vorhergesagte Frequenzverdopplung zu beobachten. Deren Phasenbeziehung im vorgestellten Datensatz ist jedoch ungeeignet für die Erzeugung von ultradianen Rhythmen, was die beobachtete Phasenverteilung der Zielgene bestätigt. Dementsprechend deutet die Auswertung experimenteller Daten nicht auf eine Transkriptionsregulation der ultradianen Gene durch WCC oder CSP1 hin. Stattdessen weist die Analyse der Promotorsequenzen auf alternative phasen- spezifische TFs als transkriptionelle Regulatoren hin.,
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This thesis describes the investigation of fundamental properties of single molecules in the tunneling junction or tip contact, using combined scanning tunneling microscopy (STM) and atomic force microscopy (AFM). The experiments were performed in a setup that was in the beginning of this thesis planned, constructed and successfully taken into operation. Here, we address four different experimental topics. We lift a molecular wire, 1,4-bis(pyridin-4-ylethynyl)benzene (BPEB), with the STM/AFM tip from a copper surface. During lift-up we observe an atypical increase of the conductance. In force field simulations we observe a structural change, the rotation of a pyridine ring. Density functional theory (DFT) simulations show that the ring rotation goes along with a rehybridization of a carbon atom from sp to sp2. The additional bond is formed between the C and a surface atom and allows for current flow directly into the Cu substrate. In AFM df(Z)-spectra we observe a plastic non-linear change that is correlated with the increase in the conductance and can thus be assigned to the rehybridization. From df(Z) in the elastic regime we obtain values of the force and energy that are related to the bond formed upon the rehybridization. Simulated dF/dZ spectra of the lifting, obtained from DFT, show qualitative agreement with the measurement. At a molecular hydrogen (H2) junction we observe the conversion of energy from noise into mechanical energy. Tunneling electrons lead to stochastic fluctuations between two H2 states, each associated with a different force. The periodic oscillation of the tip modulates the stochastic noise and results in a concerted dynamics, driving the system into self-oscillation. We identified stochastic resonance as the underlying principle, allowing a directed transfer of energy from a noisy environment into directional mechanical motion. In the charge transfer complex tetramethyltetrathiafulvalene-tetracyanoquinodimethane (TMTTF-TCNQ) we investigate the (dis)charging of TCNQ molecules by AFM. The manifestation of the (dis)charging in frequency shift-voltage (df(Vs)) spectra is a dip, that is associated with the (dis)charging event itself. We observe a shift of the local contact potential difference (LCPD) and df upon the change of the molecular charge state. We extract also a value for the fluctuation in the force during the dynamic discharging with the oscillating tip. Related energy dissipation cannot be observed, likely due to a too fast discharging process and no (dis)charging induced structural changes. In df(Vs) spectral maps we find indications for a mutual influence of neighboring molecules on their charge state. Finally we investigate the zwitterionic merocyanine (MC) form of the molecular switch 1,3,3-Trimethylindolino-6'nitrobenzopyrylospiran, adsorbed in a dimer chain structure on Au(111). We can localize the intramolecular charges but find also an effective screening by the substrate and the charges of neighboring molecules. By comparison of DFT calculations and LCPD maps we can also improve the structural MC dimer model. At a repulsive contact between the tip and a methyl of the molecule we observe a LCPD contrast inversion, that we interpret as a reversal of the sample-probe situation: the contacted molecule becomes part of the tip and probes the surface.,Diese Arbeit beschreibt die Untersuchung grundlegender Eigenschaften einzelner Moleküle im direkten oder Tunnelkontakt mit Hilfe von Rastertunnelmikroskopie (STM) und dynamischer Rasterkraftmikroskopie (AFM). Wir untersuchten vier verschiedene experimentelle Themen. Beim Hochheben des molekularen Drahtes, 1,4-bis(pyridin-4-ylethynyl)benzene (BPEB), mit der Spitze eines STM beobachten wir einen atypischen Anstieg der elektrischen Leitfähigkeit. Mit Hilfe von Kraftfeld- und Dichtefunktionaltheorie (DFT) Simulationen können wir diesen Anstieg einer Strukturänderung im Molekül zuordnen. Die Rotation eines Pyridinrings geht einher mit der Rehybridisierung eines Kohlenstoffatoms von sp zu sp2. Daraus resultiert eine Bindung zu einem Atom des Kupfersubstrates und folglich erhöhte elektronische Leitfähigkeit in das Substrat. In AFM- Messungen von Frequenzverschiebung gegen Abstand (df(Z)) beobachten wir nichtlineare, plastische Änderungen, die mit den Änderungen in der Leitfähigkeit korreliert sind und den Strukturänderungen des Moleküls zugeordnet werden können. Aus elastischen Bereichen der df(Z)-Spektren gewannen wir Werte für die der Rehybridisierung zugehörigen Bindungskräfte und Energien. DFT-Simulationen zeigen qualitative Übereinstimmungen mit den df(Z) Spektren. An einem Wasserstoffmolekül (H2) Kontakt beobachten wir die Konversion von Energie aus Rauschen in gerichtete mechanische Energie. Die durch tunnelnde Elektronen zum zufälligen Schalten zwischen zwei Zuständen angeregten H2-Moleküle, werden durch die Bewegung der oszillierenden AFM- Spitze in ihrer Schaltrate beeinflusst. Die H2-Moleküle üben wiederum zustandsabhängige Kräfte auf die Spitze aus. Dies führt zu einer gegenseitigen Beeinflussung und schließlich einem effektiven Energieübertrag von den fluktuierenden H2-Molekülen auf die Spitze. Dieses Prinzip ist als ’Stochastische Resonanz’ bekannt und ermöglicht hier das Antreiben der AFM Stimmgabel. Im Ladungstransferkomplex tetramethyltetrathiafulvalene- tetracyanoquinodimethane (TMTTF-TCNQ) untersuchen wir das (Ent)Laden von TCNQ mittels AFM. In AFM df-Spektren manifestiert sich das (Ent)Laden in einem Dip, der mit dem Prozess selbst korreliert ist. Wir beobachten eine Verschiebung von lokaler Kontaktpotentialdifferenz (LCPD) und df beim Wechsel in den jeweils anderen Ladungszustand. Das dynamische (Ent)Laden durch die oszillierende AFM-Spitze verursacht periodische Kräfte, die jedoch keinen Einfluss auf die Energiedissipation haben. Weiterhin beobachten wir, dass sich die Ladungszustände benachbarter Moleküle gegenseitig beeinflussen. Schließlich untersuchen wir die zwitterionische Merocyanin-Form (MC) des molekularen Schalters 1,3,3-Trimethylindolino-6'nitrobenzopyrylospiran. Durch ortsaufgelöste df(Vs) Spektroskopie können wir die intramolekulare (Dipol-)Ladungsverteilung auch auf der Oberfläche nachweisen. Wir beobachten eine Abschirmung der Ladungen durch im Substrat induzierte Spiegelladungen und die benachbarten Moleküle. Der Vergleich von DFT-Simulationen und ortsaufgelösten LCPD-Messungen ermöglicht uns das MC-Strukturmodell zu verbessern. Im repulsiven Kontakt zwischen Spitze und einer Methyl-Gruppe des Moleküls beobachten wir eine LCPD-Inversion. Wir interpretieren dies als eine Art Umkehr der Spitzen-Proben Geometrie, in dem das Molekül praktisch zu einem Teil der messenden Spitze wird.,
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Title Page and Front Matter Table of Contents i 1\. Introduction 1 1.1 The Integer Quantum Hall Effect 1 1.2 The Fractional Quantum Hall Effect 2 1.3 High Landau Levels 9 1.4 This Thesis 11 2\. Microwave-Induced Zero Resistance States 15 2.1 Zero Resistance States and Microwave-Induced Resistance Oscillations 15 2.2 Theoretical Explanation of ZRS 17 3\. Classical Model for a Microwave-Irradiated 2DEG in the Presence of Bichromatic Irradiation 27 3.1 Monochromatic Irradiation 28 3.2 Bichromatic Irradiation 31 3.3 Bichromatic Irradiation and Absolute Negative Conductivity 45 3.4 Discussion 46 4\. Microwave Photoconductivity due to Intra-Landau-Level Transitions 49 4.1 Experiment 50 4.2 Model 51 4.3 Mechanisms 60 4.4 Dark Current 66 4.5 Photocurrent 68 4.6 Comparison with Experiment 77 4.7 Polarization Dependence 79 4.8 Discussion 80 5\. In-Plane Magnetic Field 83 5.1 Theory 84 5.2 Results 92 5.3 Discussion 94 6\. Drag in Double-Layer Systems 97 6.1 Conventions 98 6.2 Coulomb Drag 100 6.3 Phonon Drag 102 6.4 Linear Response Theory of Drag 104 7\. Phonon Drag in High Landau Levels 109 7.1 Linear Response Theory of Phonon Drag: Triangle Vertex and Polarization Function 109 7.2 Interaction of 2D Electrons with Bulk Phonons in the Bilayer System 117 7.3 Analytical Results 124 7.4 Numerical Results 131 7.5 Discussion 139 8\. Conclusions 141 Appendix 145 Acknowledgments 175 Bibliography 179 Abstract Citations of previously published work,In recent years, the experimental study of quantum Hall systems in weak magnetic fields has yielded unexpected and interesting discoveries. In this thesis, we focus on the two most interesting phenomena observed in magnetotransport experiments on such systems: (i) zero resistance states in microwave-irradiated high mobility samples and (ii) drag between parallel two- dimensional electron gases (2DEG) in double-layer samples. The diagonal resistivity of a 2DEG in an ultraclean GaAs/AlGaAs heterostructure subjected to microwave radiation exhibits magnetooscillations whose minima, for sufficiently high microwave power, can evolve into zero resistance states (ZRS) within specific ranges of magnetic field. Intriguingly, the zeros in the diagonal resistivity are not accompanied by plateaus in the Hall resistivity, which would be characteristic of a quantum Hall state. The first part of this thesis is devoted to the physics of these ZRS. We first examine the special case of bichromatic irradiation and show that the emergence of ZRS can be explained within a classical model. In addition, we predict interesting novel effects under bichromatic irradiation and present a way to parametrically excite the cyclotron mode by bichromatic irradiation. We argue that bichromatic irradiation can be used as a tool to verify absolute negative local conductivity, which lies at the center of the theoretical explanation of ZRS within a microscopic quantum mechanical model. We then present a microscopic theory for the recently discovered magnetooscillations for microwave frequencies smaller than the cyclotron frequency. We formulate a microscopic model which mimics the effect of a smooth random disorder potential by the introduction of a periodic modulation and calculate the conductivity under microwave irradiation. We are able to explain why no ZRS are observed in this intra-Landau-level regime and explain the experimentally observed suppression of Shubnikov-deHaas oscillations. We reproduce the sign of the photoconductvity, its magnetic field and frequency dependence as well as its filling factor dependence in excellent qualitative agreement with experiment. We also discuss the application of an in-plane magnetic field to a highmobility 2DEG under microwave irradiation, which has been demonstrated experimentally to induce a pronounced suppression or even destruction of the ZRS. We calculate the effect of a tilted magnetic field within a kinetic approach for spin-split Landau bands and estimate the relevance of Zeeman splitting for the suppression of the ZRS. The second part of this work is devoted to the physics of drag phenomena in bilayer quantum Hall systems at weak magnetic fields, more specifically to phonon drag, which, in contrast to the well-studied Coulomb drag, had not been understood within a microscopical theory. We develop the linear response theory for the phonon drag conductivity by extending an established approach for Coulomb drag. The main difference between Coulomb and phonon drag is due to the specific form of the phonon- mediated interlayer interaction, which, in contrast to the Coulomb interlayer interaction, allows for a larger range of momentum transfers between the layers of the bilayer system. We derive the phonon-mediated interlayer interaction in polar semiconductors such as GaAs and calculate the phonon contribution to the drag conductivity in the experimentally relevant regime. We finally present numerical results for the drag resistivity within a variety of parameter ranges.,In den letzten Jahren hat die experimentelle Untersuchung von Quanten-Hall- Systemen in schwachen Magnetfeldern unerwartete und interessante Entdeckungen hervorgebracht. In dieser Doktorarbeit wenden wir uns den zwei interessantesten Phänomenen zu, die in Magnetotransportmessungen an solchen Systemen beobachtet werden: (i) den widerstandslosen Zuständen in mikrowellenbestrahlten, hochreinen Systemen und (ii) dem sog. "Drag"-Effekt (Zugeffekt) zwischen zueinander parallelen zweidimensionalen Elektronengasen (2DEG) in Doppelschichtsystemen. Der diagonale relative Widerstand eines 2DEG in einer hochreinen GaAs/ AlGaAs-Heterostruktur zeigt unter Bestrahlung mit Mikrowellen Magnetooszillationen, deren Minima für genügend große Mikrowellenleistung innerhalb bestimmter Magnetfeldbereiche in widerstandslose Zustände, sog. zero resistance states (ZRS), übergehen können. Faszinierenderweise werden diese Nullstellen im diagonalen relativen Widerstand nicht von Plateaus im Hall-Widerstand begleitet, wie es für Quanten-Hall-Zustände charakteristisch wäre. Der erste Teil dieser Arbeit widmet sich der Physik dieser ZRS. Zunächst untersuchen wir den Spezialfall bichromatischer Bestrahlung und zeigen, daß das Auftreten von ZRS im Rahmen eines klassischen Modells erklärt werden kann. Außerdem sagen wir interessante neuartige Effekte voraus, die bei bichromatischer Bestrahlung auftreten und stellen eine Methode vor, mit der die Zyklotronmode mittels bichromatischer Bestrahlung parametrisch angeregt werden kann. Wir zeigen, wie bichromatische Bestrahlung dazu benutzt werden kann, absolut negative Leitfähigkeit nachzuweisen. Diese nimmt in der theoretischen Beschreibung der ZRS im Rahmen eines mikroskopischen quantenmechanischen Modells eine zentrale Rolle ein. Sodann entwickeln wir eine mikroskopische Theorie für das kürzlich unter Bestrahlung mit Mikrowellenfrequenzen unterhalb der Zyklotronfrequenz entdeckte Auftreten von Magnetooszillationen. Wir formulieren ein mikroskopisches Modell, das den Effekt eines glatten Zufalls- Unordnungspotentials mittels einer periodischen Modulation nachahmt und berechnen den Leitwert unter Mikrowellenbestrahlung. Dies ermöglicht uns zu erklären, warum für dieses Intra- Landauniveau-Regime keine ZRS beobachtet werden und wie die experimentell beobachtete Unterdrückung der Shubnikov- deHaas-Oszillationen entsteht. Wir sind in der Lage, das Vorzeichen des Leitwerts, seine Magnetfeld- und Frequenzabhängigkeit sowie den Zusammenhang mit dem Füllfaktor in hervorragender qualitativer Übereinstimmung mit dem Experiment zu bestimmen. Zudem diskutieren wir den Einfluß eines zur Ebene des 2DEG parallelen Magnetfelds auf ein hochreines, mit Mikrowellen bestrahltes 2DEG. Experimentell beobachtet man in diesem Fall eine Unterdrückung oder gar Zerstörung der ZRS. Wir berechnen die Auswirkungen eines gekippten Magnetfeldes im Rahmen einer kinetischen Theorie spinaufgespaltener Landau- Bänder und schätzen die Rolle der Zeeman-Aufspaltung für die Unterdrückung der ZRS ab. Der zweite Teil dieser Arbeit befasst sich mit der Physik von Drag- Phänomenen in Doppelschicht-Quanten-Hall-Systemen bei schwachen Magnetfeldern. Genauer beschäftigen wir uns mit phononenvermitteltem Drag, der bislang im Gegensatz zum weitgehend verstandenen, durch Coulomb-Wechselwirkung vermittelten Drag noch nicht durch eine mikroskopische Theorie beschrieben werden konnte. Wir entwickeln die lineare Antworttheorie für den Phonon- Drag- Leitwert, indem wir eine für Coulomb-Drag bewährte Herangehensweise erweitern. Der Hauptunterschied zwischen Coulomb-Drag und Phonon-Drag liegt in der spezifischen Form der phononenvermittelten Wechselwirkung zwischen den beiden Schichten. Im Gegensatz zur Coulomb-Wechselwirkung gestattet die phonenvermittelte Wechselwirkung einen größeren Bereich von Impulsüberträgen zwischen den Schichten des Doppelschicht-Systems. Wir leiten die phononenvermittelte Wechselwirkung in polaren Halbleitern wie z.B. GaAs her und berechnen den phononenvermittelten Beitrag zum Drag-Leitwert im experimentell relevanten Parameterbereich. Abschließend stellen wir numerische Resultate für den spezifischen Drag-Widerstand in einer Vielzahl weiterer Parameterbereiche vor.,
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Title page, contents, abstract, acknowledgements 1\. Introduction 1 2\. Theory 13 3\. Quantum chemistry and vibrational spectra 71 4\. Quantum dynamics and control 103 5\. Conclusions 149 A. Appendix A 155 B. Appendix B 159 C. Appendix C 161 D. List of Figures 168 E. List of Tables 177 F. Bibliography 180,The focus of this work is controlling orientation and bond-selective dissociation of hydrogen-bonded anions of the type XHY- using ultrashort, "few-cycle" laser pulses. For these quantum dynamical simulations, two triatomic hydrogen-bonded anions and their neutral counterparts, FHF-/FHF and OHF-/OHF, are chosen as model systems. Geometry optimizations of FHF- and OHF- are performed at QCISD and UMP4 levels of theory, respectively, to obtain equilibrium bond lengths and rotational constants. For the triatomic molecules, two-dimensional (2D) potential energy surfaces (PES) and dipole surfaces are constructed in bond coordinates, R1 and R2. The molecules are assumed to retain a collinear geometry with C∞v symmetry throughout all simulations. From the PES, 2D vibrational wave functions are calculated, as well as anharmonic symmetric and asymmetric vibrational stretching frequencies. Isotope effects are studied for the deuterated species, FDF- and ODF-. Absorption spectra are simulated and the frequencies and intensities of the resulting peaks are analyzed and compared with experimental data, as well as with vibrational frequencies obtained from the 2D wave functions. The challenge of controlling molecular orientation prior to bond-selective dissociation is treated explicitly for OHF- with rotational wave packet simulations. A single half-cycle IR pulse of nearly one field polarity is applied to orient the molecule in the direction of the laser field. Resulting rotational wave packet dynamics are analyzed to measure the degree of molecular orientation. Even after the field is removed, moderate molecular orientation is periodically obtained for several picoseconds. These rotational revivals appear on the time scale of the rotational period, and they recur as long as coherence in the wave packet is maintained. To control bond-selective dissociation of the pre-oriented FHF- and OHF- anions, few-cycle infrared (IR) pulses are designed to induce bond compressions and extensions in the anion species. In this context, isotope effects are also examined for the heavier isotopomer FDF-. These pulses are constructed out of several half-cycle IR pulses, such that each half-cycle drives the oscillatory motion of the center hydrogen atom between the heavy end atoms. For FHF- and FDF-, this IR pulse gives rise to dynamical symmetry breaking. When the resulting wave packet has reached the turning point of its oscillation, a well-timed, ultrashort UV pulse is applied to the anion. The UV pulse detaches an electron from the anion and vertically excites the wave packet to a bond-selective region of the neutral PES. Branching ratios of the resulting dissociation can be calculated. For FHF-, this few-cycle IR +UV pulse scheme enhances the natural branching ratio of (FH + F):(F + HF) from 0.50:0.50 to 0.75:0.25. For the heavier isotopomer FDF-, the adjusted pulse parameters give rise to an even larger (FD+F):(F+DF) branching ratio of 0.80:0.20. In OHF-, a natural branching ratio of (O+HF):(OH+F)=0.84:0.16 is enhanced to 0.95:0.05. Breaking the strong HF bond is challenging, and with re-optimized IR+UV pulses, the branching ratio can only be enhanced marginally in favor of the products OH+F to 0.80:0.20. The spatial separation of dissociation products for FHF- is also investigated for a range of molecular orientations in the space-fixed laboratory frame. For molecular orientations in the +Z or -Z laboratory directions, one obtains an optimal yield of spatially separated molecular (FH) and atomic (F) products. To summarize, this thesis investigates the orientation and bond-selective dissociation of the model systems FHF- and OHF- with a control scheme based on ultrashort, few-cycle IR and UV laser pulses.,Diese Arbeit befasst sich mit der Kontrolle der Orientierung sowie der bindungsselektiven Dissoziation von Wasserstoff-verbrückten Anionen vom Typ XHY- durch ultrakurze Laserpulse mit wenigen Zyklen. Für diese quantendynamischen Simulationen werden zwei dreiatomige anionische Modellsysteme untersucht, FHF- und OHF-, sowie die entsprechenden neutralen Systeme, FHF bzw. OHF. Um die Bindungslängen im Gleichgewichtszustand zu berechnen, werden Geometrieoptimierungen der Systeme FHF- und OHF- mit Hilfe der quantenchemischen QCISD bzw. UMP4 Methode durchgefürt. Weiterhin werden die entsprechenden zwei-dimensionalen Potenzialenergieflächen (PES) und Dipolflächen entlang der Bindungskoordinaten R1 und R2 berechnet. Bei allen Simulationen wird eine lineare Geometrie mit C∞v Symmetrie angenommen. Auf den PES werden zweidimensionale (2D) Wellenfunktionen, sowie die Frequenzen der Streckschwingungen berechnet. Änderungen der Schwingungsfrequenzen durch das Ersetzen von Isotopen werden für die deuterierten Systemen FDF- und ODF- untersucht. Durch Simulation der Absorptionsspektren werden die Frequenzen und Intensitäten der entstehenden Banden analysiert und mit experimentellen Schwingungsfrequenzen sowie mit den Frequenzen der 2D Wellenfunktionen verglichen. Durch lasergetriebene Rotations-Wellenfunktionen wird für das System OHF- die Orientierung zu Beginn der bindungsselektiven Dissoziation simuliert. Ein einziger infraroter Halbzyklenpuls mit überwiegend einer Feldpolarisierung orientiert das Molekül entlang der Feldrichtung. Auch nach Abschalten des Feldes bleibt die Orientierung des Moleküls mehrere Pikosekunden moderat periodisch erhalten. Diese sogenannten "revivals" erscheinen auf der Zeitskala der Rotationsperiode und sie kehren wieder, solange die Kohärenz des Wellenpakets erhalten bleibt. Um die bindungsselektive Dissoziation der orientierten FHF- und OHF- Anionen zu steuern, werden Infrarotpulse mit wenigen Zyklen entwickelt, die Streckungen und Kompressionen der Bindungen der Anionen erzeugen. Isotopeneffekte werden hier auch für das schwerere FDF- untersucht. Die aufeinander folgenden Halbzyklenpulse erzeugen dabei eine zunehmende Geometrieänderung und schieben das Wasserstoffatom immer weiter aus seiner Gleichgewichtsposition zwischen den schweren Endatomen. Für FHF- und FDF- führt dieser infrarote Puls zu einer dynamischen Symmetrieänderung der Moleküle. Wenn sich das Wellenpaket nun an einem Wendepunkt der Oszillation befindet, wird das System mit einem ultrakurzen UV Puls beschossen. Der UV Puls entfernt ein Elektron und regt das Wellenpaket damit vertikal in eine bindungsselektive Region der neutralen PES an. Die Dissoziationsprodukte werden dabei automatisch räumlich separiert. Für FHF- erhöht diese Kombination von IR + UV Laserpulsen mit wenigen Zyklen das natürliche Verhältnis der Bindungsbrüche (FH+F):(F+HF) von 0.50:0.50 auf 0.75:0.25. Nach einer Neuoptimierung der Pulsparameter für das schwerere Isotopomer FDF- wird das Verhältnis der Dissoziationsprodukte (FD+F):(F+DF) sogar auf 0.80:0.20 erhöht. Für das System OHF- läßt sich das natürliche Verhältnis der Dissoziationsprodukte von (O+HF):(OH+F)=0.84:0.16 auf 0.95:0.05 erhöhen. Da die stärkere HF Bindung sich schwerer brechen lässt, kann man mit neuoptimierten IR + UV Pulsen den Anteil der Dissoziationsprodukte OH+F allerdings nur geringfügig auf 0.80:0.20 erhöhen. Die räumliche Trennung von FHF- Dissoziationsprodukten wird auch für verschiedene Anfangsorientierungen der Moleküle untersucht. Für optimale Orientierungen entlang der +Z und -Z Feldrichtungen werden maximale molekulare (FH) bzw. atomare (F) Trennungsprodukte erzeugt. Zusammenfassend untersucht diese theoretisch- chemische Doktorarbeit die Orientierung und die bindungsselektive Dissoziation der Modellsysteme FHF- und OHF- mit einer Sequenz von ultrakurzen, IR und UV Laserpulsen mit wenigen Zyklen.,
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In den hier vorgestellten Arbeiten [1-3] wird die Interaktion des Inositol-1,4,5-trisphosphatrezeptors (InsP3R) mit Chromogranin B (CGB) sowie dem Neuronal Calcium Sensor 1 (NCS-1) beschrieben. Als ubiquitär am Endoplasmatischen Retikulum (ER) exprimierter Calciumionen-Kanal fördert der InsP3R unter Stimulation mit Inositol-1,4,5-trisphosphat (InsP3) die Calcium Freisetzung aus dem ER in das Zytoplasma. CGB ist ein vornehmlich in neuroendokrinen Zellen exprimiertes Protein, welches endoluminal mit dem InsP3R interagiert und dessen Aktivität positiv moduliert. Wir beschreiben, dass CGB auch in ventrikulären Kardiomyozyten exprimiert wird und dort die InsP3R abhängige Calcium Ausschüttung beeinflusst. Es konnte dargestellt werden, dass eine erniedrigte CGB Expression mit verminderter InsP3R abhängiger Calcium Freisetzung aus dem Sarkoplasmatischen Retikulum (SR) sowie verminderter Brain Natriuretic Peptide (BNP) Promoter Aktivität und BNP Produktion einhergeht, während unter CGB Überexpression eine erhöhte BNP Promoter Aktivität sowie im Hypertrophie Mausmodell eine erhöhte CGB Expression bei erhöhter BNP Produktion festzustellen war. Als involvierter Transkriptionsfaktor wurde dabei Nuclear Factor Kappa B (NF-κB) identifiziert. In klinischer Hinsicht könnte CGB als neuer Biomarker bei Kardiomyopathien von Bedeutung sein. NCS-1 ist ein zytoplasmatischer Modulator des InsP3Rs mit ebenfalls positivem Einfluss. Erst kürzlich ist NCS-1 als Bindungspartner von Paclitaxel beschrieben worden, einem Chemotherapeutikum, welches seine zytostatische Wirkung über eine Bindung an ß-Tubulin und damit verbundener Stabilisierung der Mikrotubuli ausübt. In Neuronen rief die Inkubation von Neuronen mit Paclitaxel in einer therapeutischen Konzentration für mehrere Stunden eine Verminderung von NCS-1 hervor, erklärbar durch eine Aktivierung der Calcium abhängigen Protease Calpain, welches NCS-1 enzymatisch abbaut. Daraus resultierte eine verminderte Calcium Freisetzung über den InsP3R und damit eine gestörte Calcium Homöostase, eine mögliche Erklärung für die Pathogenese Paclitaxel induzierter Polyneuropathie. Im Gegensatz zu Neuronen bewirkte Paclitaxel in Kardiomyozyten keine Aktivierung von Calpain und eine Erhöhung der NCS-1 Expression. Wir zeigten anhand von Lipid Bilayer Experimenten, dass Paclitaxel mit NCS-1 die Öffnungshäufigkeit des InsP3Rs ca. dreifach steigert. Es resultierte eine vermehrte Calcium Freisetzung über den InsP3R und eine Zunahme der Frequenz spontaner Calcium Oszillationen. Dies ist ein möglicher Erklärungsansatz für Paclitaxel induzierte kardiale Arrhythmien.,In the following three studies [1-3] we describe the functional interaction between the inositol-1,4,5-trisphophate receptor (InsP3R) and two of its modulators - chromogranin B (CGB) and neuronal calcium sensor 1 (NCS-1). The InsP3R is a ubiquitously expressed calcium channel that can be found in the membrane of the endoplasmic reticulum (ER). Upon activation by inositol-1,4,5-trisphosphate (InsP3) it releases calcium from the ER into the cytoplasm. CGB is well described in endocrine and neuroendocrine cells. It is a high capacity, low affinity calcium binding protein that resides in the lumen oft the ER and shapes InsP3R dependent calcium release. Here, we describe that CGB is also expressed in ventricular cardiomyocytes. We show that CGB knockdown leads to decreased InsP3R mediated calcium release, reduced brain natriuretic peptide (BNP) promoter activity and BNP production, whereas CGB overexpression results in increased BNP promoter activity. The transcription factor nuclear factor kappa B (NF-κB) is shown to be involved in this signaling pathway. Moreover, in vivo studies reveal that CGB is overexpressed in angiotensin II induced hypertrophy in adult mice. In future, CGB could gain potential importance as a novel biomarker in cardiomyopathies. NCS-1 is a low capacity, high affinity calcium binding protein that can positively modulate InsP3R activity from the cytoplasmic side. Recently, paclitaxel (Taxol) was described as a new binding partner of NCS-1. Taxol is a microtubule-stabilizing compound that is used for cancer chemotherapy. However, Taxol administration is limited by serious side effects such as cardiac arrhythmia or polyneuropathy. In neuronal cells, treatment with Taxol in therapeutic concentrations induces activation of the calcium dependent protease calpain, leading to degradation of NCS-1. Reduced NCS-1 expression leads to decreased InsP3R dependent calcium release and disturbed calcium homeostasis, which could be a possible explanation for Taxol induced polyneuropathy. In opposite to neurons, Taxol treatment in cardiomyocytes does not activate calpain and increaces NCS-1 protein expression. With lipid bilayer experiments, we show that Taxol and NCS-1 mediate an approximately 3fold increase in InsP3R activity. Moreover, Taxol increases the frequency of spontaneous calcium oscillations in cardiomyocytes in an InsP3R dependent way. These results may be a possible explanation for Taxol induced arrhythmias.,
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The ability to trap and manipulate atoms at lower dimensions with laser light has had a tremendous development in generating coherent matter waves in the realm of the emerging field of atomtronics. The present thesis provides a detailed theoretical investigation of different quasi one-dimensional traps in view of how to sculpt both static and dynamic properties of confined Bose- Einstein condensates (BECs). Apart from the introductory part, this thesis is divided into three parts, which gradually follow on from one to another. In the second part of the thesis, we focus on studying 87Rb atoms in a quasi one- dimensional trap geometry, which consists of a harmonic trap together with a red- or blue-detuned Gaussian or Hermite-Gaussian dimple trap (dT or HGdT). This represents an advanced confinement, which has recently been used in Innsbruck to obtain quantum degeneracy for the first strontium BEC without the traditional evaporating cooling technique. After outlining the system geometry, we compare analytical with numerical equilibrium results and show that the dT or HGdT yields either a bump or a dip upon the condensate depending on whether the laser-beam mode is either red- or blue-detuned, respectively. Following the time-of-flight (TOF) dynamics we obtain that the bump upon the condensate does not decay, but the dip decreases. Furthermore, after having switched off the red- or blue-detuned optical dipole trap (ODT) potential, shock-waves or gray(dark) pair-soliton bi-trains emerge, which oscillate with a characteristic frequency in the remaining harmonic trap. It turns out that the generation of gray/dark pair-solitons bi-trains represents a generic phenomenon stemming from collisions of the moderately/fully fragmented BEC. It is astonishing to find that the special shape of the generated solitons in the harmonically trapped BEC can be sculptured by imposing a specific ODT geometry. With this we continue to part III of our thesis, where we analyze a quasi one-dimensional BEC in a nonlinear gravito- optical surface trap. In order to solve such a nonlinear boundary value problem, we apply the mirror principle, which is usually used to deal with linear boundary value problems in the realm, for instance, of electrostatics. Combining analytical and numerical results we show that the condensate wave function changes from a Gaussian to a triangular shape for increasing the atom number. Later, we numerically analyze in detail two non-ballistic expansions of the BEC cloud due to gravity, when the confining evanescent laser beam is shut off. In the first case we assume that particles are lost when they hit the prism, yielding a decrease of the particle number, which quantitatively agrees with previous Innsbruck experimental results. In the second case we consider the reflection of the BEC cloud from a hard-wall mirror, which we model by using a blue-detuned far-off resonant sheet of light, and obtain qualitative agreement with experimental results from Hanover. In the final part, we investigate the sculpting of a trapped 87Rb BEC due to the presence of a single 133Cs impurity. To this end, we determine the equilibrium phase diagram, which is spanned by the intra- and interspecies coupling strengths. Furthermore, we show that a localized impurity at the trap center induces a bump or dip in the condensate in case of an attractive or repulsive interspecies interaction strength, respectively. Conversely, we obtain due to the condensate environment an effective mass of the impurity, which increases quadratically for small interspecies interaction strength. During the resulting TOF expansion it turns out that the bump in the condensate starts decreasing marginally, whereas the dip starts decaying after a characteristic time scale, which decreases with increasing repulsive impurity-BEC interaction. In addition, once the attractive or repulsive interspecies coupling strength is switched off we find that white shock-waves or bi- solitons emerge, which oscillate within the remaining harmonic confinement with a characteristic frequency. This is a phenomenon similar to the above discussed BEC in an ODT, although this time we have not seen bi-soliton trains but only bi-solitons. Presumably, the reason behind the generation of bi- solitons instead of bi-soliton trains is that the width of the sculpted portion of the BEC is smaller in the impurity than in the ODT case. All our findings show that in special circumstances a BEC can be recognized as an atom laser which represents one of the key ingredients for experiments in quantum atom optics, much like the laser is central to the field of a quantum optics.,Die Fähigkeit, Atome in niedrigen Raumdimensionen mit Laserlicht fangen und manipulieren zu können, hat zu einer gewaltigen Entwicklung in der Erzeugung kohärenter Materiewellen im Bereich des aufkommenden Atomtronik-Gebietes geführt. Die vorliegende Doktorarbeit beinhaltet eine detaillierte theoretische Untersuchung von verschiedenen quasi-eindimensionalen Fallen im Hinblick darauf, wie sowohl statische als auch dynamische Eigenschaften gefangener Bose-Einstein-Kondensate (BEK) beeinflusst werden können. Abgesehen vom einleitenden Teil ist die Doktorarbeit in drei Teile gegliedert, die sukzessive aufeinander aufbauen. Im zweiten Teil der Doktorarbeit beschränken wir uns darauf, 87Rb-Atome in einer quasi-eindimensionalen Fallengeometrie zu untersuchen, die aus einer harmonischen Falle sowie einer rot- oder blau- verstimmten Gaußschen oder Hermite-Gaußschen Dimpelfalle besteht. Es handelt sich hierbei um eine erweiterte Falle, die kürzlich in Innsbruck verwandt wurde, um die Quantenentartung des ersten Strontium Bose-Einstein-Kondensates ohne die traditionelle Verdampfungskühlung zu erreichen. Nach der Erläuterung der Systemgeometrie vergleichen wir analytische und numerische Gleichgewichtsresultate und zeigen, dass die Falle entweder zu einer Beule oder einer Delle im Kondensat führt, abhängig davon, ob die Lasermode entweder rotoder blau-verstimmt ist. Verfolgt man die Expansionsdynamik des Kondensates, so zeigt sich, dass die Beule erhalten bleibt, während sich die Delle mit der Zeit verkleinert. Nachdem das rot- bzw. blau-verstimmte optische Dipolfallenpotential ausgeschaltet wird, entstehen Schockwellen bzw. graue (dunkle) Bi-Soliton-Züge, die mit einer charakteristischen Frequenz in der verbleibenden harmonischen Falle oszillieren. Es stellt sich heraus, dass die Erzeugung der Bi-Soliton-Züge ein generisches Phänomen darstellt, das auf Kollisionen des teilweise oder vollständig fragmentierten Bose-Einstein- Kondensates zurückzuführen ist. Es ist erstaunlich, dass die Form der erzeugten Solitonen in dem harmonisch gefangenen Bose-Einstein-Kondensat durch ein bestimmtes optischen Dipolfallenpotential bestimmt werden kann. Anschließend analysieren wir im zweiten Teil der Doktorarbeit ein quasi- eindimensionales Bose-Einstein-Kondensat in einer gravito-optischen Oberflächenfalle. Um solch ein nichtlineares Randwertproblem zu lösen, wenden wir das Spiegelprinzip an, das üblicherweise verwendet wird, um lineare Randwertprobleme zum Beispiel im Bereich der Elektrostatik zu behandeln. Durch Kombination analytischer und numerischer Resultate zeigen wir, dass sich die Kondensatwellenfunktion von einer Gauß- zu einer Dreiecksform verändert, wenn man die Atomzahl erhöht. Außerdem untersuchen wir numerisch im Detail zwei nicht-ballistische Expansionen einer BEK-Wolke unter dem Einfluß der Gravitation, wenn das evaneszente Fallenpotential ausgeschaltet wird. Im ersten Falle nehmen wir an, dass die Teilchen verloren gehen, wenn sie auf das Prisma auftreffen, so dass die Teilchenzahl in quantitativer Übereinstimmung mit einem früheren Innsbruck-Experiment abnimmt. Im zweiten Falle betrachten wir die Reflektion einer BEK-Wolke an einem Spiegel, den wir durch eine blauverstimmten Laserlichtschnitt modellieren, und reproduzieren damit qualitativ frühere experimentelle Resultate von Hannover. Im letzten Teil untersuchen wir, wie ein gefangenes 87Rb Bose-Einstein-Kondensat in Anwesenheit einer einzelnen 133Cs Verunreinigung verformt werden kann. Hierzu bestimmen wir das Gleichgewichtsphasendiagramm, das von der Wechselwirkungsstärke zwischen den Rb-Atomen sowie zwischen den Rb-Atomen und dem Cs-Atom aufgespannt wird. Außerdem zeigen wir, dass eine im Fallenzentrum lokalisierte Verunreinigung eine Beule oder Delle im Kondensat erzeugt, falls eine attraktive oder repulsive Rb-Cs Wechselwirkung vorliegt. Umgekehrt erhalten wir aufgrund des Kondensatumgebung eine effektive Masse der Verunreinigung, die quadratisch mit der Rb-Cs-Wechselwirkungsstärke anwächst. Während der Expansion zeigt sich, dass sich die Beule im Kondensat marginal verkleinert, während sich die Delle mit einer charakteristischen Zeitskala verringert, die mit zunehmend repulsiver Rb-Cs-Wechselwirkungsstärke abnimmt. Wenn die attraktive oder repulsive Rb-Cs-Wechselwirkungsstärke ausgeschaltet wird, finden wir weiße Schockwellen oder Bi-Solitonen, die mit einer charaktieristischen Frequenz in der verbleibenden Falle oszillieren. Es handelt sich hierbei um ein ähnliches Phänomen wie bei dem zuvor diskutierten Bose-Einstein-Kondensat in einer optischen Dipolfalle, obwohl dieses Mal keine Bi-Soliton-Züge sondern nur Bi-Solitonen auftreten. Vermutlich liegt die Ursache für die Erzeugung von Bi-Solitonen anstelle von Bi-Soliton-Zügen darin, dass die Breite der Verformung des Bose-Einstein-Kondensates im Falle der Verunreinigung viel kleiner als im Falle des optischen Dipolpotentials ist. All unsere Ergebnisse zeigen, dass unter speziellen Umständen ein Bose- Einstein-Kondensat als ein Atomlaser angesehen werden kann, der genau so ein Schlüsselelement für Experimente im Bereich der Quantenatomoptik darstellt, wie der Laser für die Quantenoptik zentral ist.,
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The aim of this thesis was to investigate the potential of a fully synthetic, slowly degradable, heparin sulfate mimetic hydrogel as an alternative viscosupplement for OA management and thereby compare it to the current standard viscosupplement HA. A previous study revealed a short half-life of HA, ranging from half a day up to 9 days in vivo.[65] To avoid several injections, which may incur higher costs and infection risks, a fully synthetic dendritic polyglycerol sulfate (dPGS) hydrogel was evaluated for its bioorthogonality. The rheological properties of this slow-degradable hydrogel were then investigated to determine a suitable concentration for intra-articular injections that mimicked HA in terms of its viscoelastic and mechanical properties. Therefore, different concentrations of dPGS ranging from 3.6 to 4.8 wt% were investigated by means of oscillating and flow rheology, thereby yielding storage (G') and loss modulus (G''), as well as yield stress and shear viscosity. Additionally, blends of commercially available HAs, which varied in respect to their molecular weight, were used as references. As a result, a pronounced coupling of the molecular weight and the rheological properties for the HAs was observed. The zero shear viscosity of the studied HAs ranged between 5 and 1600 Pa⋅s, depending strongly on the molecular weight. Besides, all four HA samples exhibited pronounced shear thinning behavior. Furthermore, the dPGS hydrogel formed more compact networks with increasing concentrations. From a broader comparison, the current findings suggest that an overall polymer concentration of 4.0 wt% dPGS has viscoelastic properties that are comparable to HA in the medically relevant frequency range. The third part of the thesis was focused on the evaluation of dPGS effects on normal and OA-like tissue-engineered cartilage. To overcome the low availability of human primary tissue and high costs of animal models an established in vitro OA model has been used. It is based on porcine cartilage sources and offers a high-throughput analysis of potential active substances in a reproducible and very well characterized approach under standardized conditions.[140, 144] In this model, micromass cultures were treated with 2.5 wt% dPGS hydrogel for 7 days under normal and OA conditions (treated with TNF-α). Live/dead staining of micromasses revealed a majority of viable cells embedded in ECM after 7 days of treatment with the hydrogel in normal and OA conditions. This confirmed previous findings and suggested that dPGS was not harmful for different cell types and even in vivo.[145] Safranin-O staining demonstrated a typical depletion of GAGs in OA-like micromasses but not in the presence of the dPGS hydrogel. There was no distinct difference in immunolabeling for type II collagen. The microarray data showed that rheumatoid arthritis and TNF signaling pathways were downregulated in hydrogel-treated OA-like micromasses in comparison to non-treated OA-like micromasses. Furthermore, the dPGS hydrogel alone did not affect genes related to OA such as ANPEP, COMP, CXCL12, COX2, and TNFSF10, but it could prevent their regulation caused by TNF-α. These findings proved the potential of this hydrogel to prevent the development of TNF-α-induced OA with regard to PG loss and TNF-α-induced expression pattern without additional signs of differentiation and inflammation. In the fourth part of this work, the HA-related modifications were investigated on cellular and molecular level in the same in vitro system to serve as a control for comparisons with the dPGS hydrogel. The data showed no inhibiting or activating effect of HA on normal or OA-like tissue-engineered cartilage on cellular level. Microarray data demonstrated a minor impact of HA on gene expression level. The upregulation of VEGFA and ANKRD37 genes confirmed the chondroprotective potential of HA. It could regulate the cartilage anabolism by stabilizing the chondrocyte phenotype in pathological conditions. In conclusion, the evaluation of the dPGS hydrogel showed that it is a potential alternative for HA as an intra-articular injectable lubricant for osteoarthritis. Moreover, in contrast to HA, dPGS can prevent the development of TNF-α-induced OA with regard to proteoglycan loss and TNF-α-induced expression pattern. Although interactions of dPGS-hydrogels with biological systems have been elucidated to a certain extent, still a lot of open questions remain, especially concerning the in vivo effect on synovial joints. To follow up these promising results, further investigation needs to be performed in animal models. In particular, the localization of this hydrogel in the synovial joint should be further investigated by fluorescent dye conjugation and its anti-inflammatory properties by measuring the related cytokine ratios in the synovial fluid. Since it is known that hydrogels can be used as a delivery system, this hydrogel can also be further optimized with biologics to trigger in situ regeneration.
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Sharp wave-ripple-complexes (SPW-Rs) in the intact rodent hippocampus are characterized by slow field potential transients superimposed by ~200 Hz ripple oscillations. Similar events have been recorded in hippocampal slices where SPW-Rs occur spontaneously or can be induced by repeated application of high frequency stimulation (HFS), a standard protocol for induction of long- term potentiation (LTP). SPW-Rs are thought to be involved in memory consolidation process in which transiently stored information is transferred from the hippocampus into the cortical mantle. We used rat hippocampal slices to investigate neuromodulatory effects of the systemic neuromodulator norepinephrine (NE), of the cholinergic agonist nicotine and of the local neuromodulator CNP on stimulus-induced SPW-Rs in the CA3 and CA1. NE dosedependently and reversibly suppressed the generation of SPW-Rs via activation of α1 adrenoreceptors (ARs), as indicated by effects of α AR agonist phenylephrine and preserved effect of NE in presence of the β−AR antagonist propranolol. In contrast, activation of β1 ARs by dobutamine significantly increased the incidence of SPW-Rs and facilitated induction of both LTP and SPW-Rs within the CA3 network. Suppression of SPW-Rs by NE was linked to presynaptic modulation of transmitter release via α1 ARs-mediated reduction in presynaptic Ca2+ uptake. Nicotine, in moderate doses, facilitated expression and induction of SPW-Rs and transformed them into REDs at high concentration. This transition was associated with reduced inhibitory conductance in CA3 pyramidal cells, and this effect was mimicked by administration of low concentrations of bicuculline (1-3 μM). CNP reduced the expression of SPW-Rs in area CA3 and CA1. NE, nicotine and CNP, by modulating hippocampal SPW-Rs, may play a pivotal role in formation of hippocampal- dependent cognitive functions. NE-mediated abrupt and sudden suppression of SPW-Rs might be crucial for switching between behaviors related network states in hippocampus and therefore allow different modes of information processing. In addition, NE by facilitating the induction of hippocampal synaptic plasticity via β ARs may play a crucial role in formation of memory.,Sharp wave-ripple Komplexe (SPW-Rs), die im Hippocampus lebender Ratten auftreten, sind durch langsame Netzwerkdepolarisationen charakterisiert, die von ~200 Hz schnellen Rippleoszillationen überlagert sind. Ähnliche Ereignisse sind in hippocampalen Akuthirnschnittpräparaten registriert worden, wo sie entweder spontan auftreten oder durch wiederholte Applikation von Hochfrequenzstimulationsserien (HFS) induziert werden können, die ein Standard Protokoll zur Induktion von synaptischer Langzeitplastizität (LTP) darstellen. Derzeit wird angenommen, dass SPW-Rs wesentlich in den Prozess der Gedächtniskonsolidierung involviert sind, während dessen kurzfristig gespeicherte Informationen aus dem Hippocampus in den Neokortex übertragen werden. Für die vorliegende Arbeit wurden hippocampale Akutschnittpräparate benutzt, um neuromodulatorische Effekte der systemisch wirksamen Neuromodulatoren Norepinephrine (NE) sowie des cholinergen Agonisten Nikotin und des lokal wirksamen Neuromodulators CNatriuretuisches Peptid (CNP) auf stimulus-induzierte SPW-Rs in der CA3 und CA1 Region zu untersuchen. NE unterdrückte dosisabhängig und reversibel die Generation von SPW-Rs durch Aktivierung der α1 Adrenorezeptoren (ARs), wie einerseits durch den α AR Agonisten Phenylephrin und andererseits durch Koapplikation des β AR antagonisten Propraponol und NE gezeigt werden konnte. Im Gegensatz dazu erhöhte sich die Inzidenz der SPW-Rs während Applikation von Dobutamin, einem β AR Agonisten, der ebenfalls sowohl die Induktion von LTP als auch von SPW-Rs in Area CA3 fazilitierte. Die Blockade der SPW-Rs durch NE wurde hierbei durch eine präsynaptische Modulation der Transmitterfreisetzung über α1 ARs verursacht, der eine Reduktion der präsynaptischen Ca2+ Aufnahme zu Grunde lag. Desweiteren fazilitiete Nikotin in moderaten Konzentrationen die Expression und Induktion von SPW-Rs, während hohe Dosen SPW-R Aktivität in rekurrente, epileptiforme Netzwerkentladungen (REDs) transformierte. Diese Transformation ging mit einer verringerten inhibitorischen Leitfähigkeit in CA3 Pyramidenzellen einher. Ähnliche Effekte wurden durch Applikation von Bicuculline in geringen Dosierungen (1-3 μM) beobachtet. Weiterhin war die Expression von SPW-Rs in der CA3 und CA1 Region in Gegenwart von CNP reduziert. Durch Modulation der SPW-R Aktivität spielen NE, Nikotin und CNP wahrscheinlich eine wesentliche Rolle beim Aufbau von hippocampus-abhängigen höheren kognitiven Funktionen. Die durch NE verursachte abrupte Unterbrechung der SPW-Rs ist hierbei höchstwahrscheinlich wesentlich am raschen Wechsel zwischen verschiedenen verhaltensabhängigen Netzwerkzuständen im Hippocampus beteiligt, wodurch verschiedene Modi der Informationsverarbeitung ermöglicht werden. Darüber hinaus könnte NE durch die Fazilitierung von synaptischer Plastizität im Hippocampus über β1 ARs eine wichtige Rolle beim Gedächtnisaufbau zufallen.,
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In recent years, dilute quantum degenerate gases interacting through the long- range and anisotropic dipole-dipole interaction have attracted much attention. At first, magnetic dipolar effects have been unambiguously demonstrated in atomic Bose-Einstein condensates of 52Cr, 87Rb, and 7Li. In addition, further fascinating possibilities have been recently opened, as fermionic 40K87Rb molecules with an electric dipole moment of about 0.5 Debye were brought close to quantum degeneracy by using stimulated Raman adiabatic passage to efficiently convert these heteronuclear molecules into their rovibrational ground state. Due to a large electric dipole moment, the dipole-dipole interaction between such molecules might be up to 10, 000 times larger than in magnetic atomic systems. In this thesis we theoretically investigate the static and the dynamic properties of polarized dipolar quantum gases at zero temperature. The first part deals with dipolar Bose-Einstein condensates, while the second part is dedicated to dipolar Fermi gases in the non- superfluid phase. Concerning dipolar condensates, we calculate beyond-mean- field corrections to the physical quantities of interest for both homogeneous and harmonically trapped systems by working out the Bogoliubovde Gennes theory. In the homogeneous case, we determine the Bogoliubov amplitudes and use them to evaluate the condensate ground-state energy beyond the mean-field approximation, the condensate depletion due to interactions, and the corresponding Lee-Huang-Yang correction to the equation of state. The corrected chemical potential is, then, used to obtain the Beliaev term for the sound velocity. In the trapped condensate, we derive the Bogoliubov excitation spectrum analytically within the local density approximation. By calculating the beyond-mean-field correction to the ground-state energy, we determine the corresponding equations of motion for the Thomas-Fermi radii of the condensate. In equilibrium, we obtain from these equations the quantum correction to the mean-field Thomas-Fermi radii. In addition, we also discuss the influence of quantum fluctuations on the mean-field stability diagram. Since dynamic properties constitute a key diagnostic tool for ultracold gases, we also consider the quantum corrections to the low-lying oscillation frequencies as well as to the time-of-flight expansion of the condensate. Due to the interplay between the dipolar interaction and the condensate geometry, we find that the influence of quantum fluctuations is strongly affected by the trap aspect ratio so that future experiments should be able to detect them. In order to investigate the physical properties of dipolar Fermi gases in a harmonic trap, we derive a variational time-dependent Hartree-Fock theory within the Wigner representation. We focus on the hydrodynamic regime, where collisions assure the equilibrium locally. This is appropriate for strong interactions. After deriving the equations of motion for the Thomas-Fermi radii in phase space, we first explore their static solutions and discuss the aspect ratios in both real and momentum space as well as the stability diagram. In the case where the polarization direction coincides with one of the trap axis, we find that the momentum distribution remains cylindrical, even for a triaxial trap. Afterwards, we study the hydrodynamic excitations. Thereby, we show that the corresponding oscillations in momentum space are anisotropic due to the presence of the dipole-dipole interaction. Finally, we study the time-of-flight dynamics and find that the real-space aspect ratios are inverted during the expansion, while the one in momentum space becomes asymptotically unity. All these results could be particularly useful for future experiments with strong dipolar fermionic molecules deep in the quantum degenerate regime.,In den letzten Jahren erregten verdünnte Quantengase mit der anisotropen und langreichweitigen Dipol-Dipol Wechselwirkung viel Aufmerksamkeit. Zunächst wurden dipolare Effekte bei atomaren Bose-Einstein Kondensaten aus 52Cr, 87Rb und 7Li nachgewiesen. Ein weiterer Fortschritt wurde vor kurzem dadurch erzielt, dass fermionische 40K87Rb Moleküle mit einem Dipolmoment von etwa 0.5 Debye in die Nähe der Quantenentartung gebracht wurden. Dies gelang durch Einsatz von der sogenannten STIRAP-Methode (Stimulated Raman Adiabatic Passage), um solche Molekülen in den Rotations- und Vibrationsgrundzustand zu bringen. Wegen des hohen Dipolmomentes kann die Dipol- Dipol-Wechselwirkung zwischen heteronuklearen Molekülen bis zu 10.000 Mal stärker als in magnetischen Systemen sein. In dieser Arbeit werden die statischen und dynamischen Eigenschaften polarisierter dipolarer Quantengase am absoluten Temperaturnullpunkt theoretisch untersucht. Der erste Teil behandelt dipolare Bose-Einstein-Kondensate, während der zweite Teil dipolaren Fermi-Gasen in der nichtsuperfluiden Phase gewidmet ist. Bei dipolaren Kondensaten untersuchen wir sowohl das homogene als auch das in einer harmonischen Falle gefangene Bose-Gas im Rahmen der Bogoliubov-de Gennes Theorie. Dabei berechnen wir die Quantenkorrekturen der physikalisch interessierenden Größen, die über die Molekularfeldtheorie hinausgehen. Im homogenen Fall bestimmen wir die Bogoliubov-Amplituden und gewinnen aus diesen die Grundzustandsenergie des Kondensates jenseits der Molekularfeldtheorie, die durch die Wechselwirkung entstehende Entleerung des Kondensates, und die entsprechende Lee-Huang-Yang- Korrektur zur Zustandsgleichung. Danach erhalten wir aus dem korrigiertem chemischem Potenzial den Beliaev- Term der Schallgeschwindigkeit. Für das harmonisch gefangene Kondensat leiten wir das Bogoliubov- Anregungsspektrum im Rahmen der lokalen Dichte-Näherung analytisch her. Durch die Berechnung der Quantenkorrekturen zur Grundzustandsenergie bestimmen wir die Bewegungsgleichungen für die Thomas-Fermi-Radien des Kondensates. Aus den entsprechenden Gleichgewichtslösungen bestimmen wir dann die Thomas-Fermi- Radien jenseits der Molekularfeldtheorie. Außerdem diskutieren wir den Einfluß der Quantenfluktuationen auf das Stabilitätsdiagramm. Weil dynamische Eigenschaften ein wichtiges experimentelles Hilfsmittel darstellen, Quantensysteme zu charakterisieren, untersuchen wir auch die niederenergetischen Anregungen sowie die Flugzeit-Expansion. Dabei ergibt sich, dass die von der dipolaren Wechselwirkung erzeugten Quantenfluktuationen so stark vom Verhältnis der Fallenfrequenzen abhängen, dass sie in künftigen Experimenten beobachtbar sein müßten. Als nächstes behandeln wir die polarisierten dipolaren Fermi Gase in einer allgemeinen tri-axialen harmonischen Falle. Um die physikalischen Eigenschaften solcher Systemen zu untersuchen, leiten wir als erstes ein zeitabhängiges Hartree-Fock- Variationsverfahren her. Dabei beschränken wir uns auf das hydrodynamische Regime, bei dem häufige Stöße zu einem lokalen Gleichgewicht führen. Nachdem wir die Bewegungsgleichungen für die Thomas-Fermi-Radien im Phasenraum hergeleitet haben, betrachten wir zuerst deren statische Lösungen und diskutieren dabei das Längenverhältnis sowohl im Orts- als auch im Impulsraum sowie das Stabilitätsdiagramm. Für den Fall, dass die Dipolmomente parallel zu einer der drei Achsen der Falle orientiert sind, ergibt sich, dass die Impulsverteilung auch dann zylindersymmetrisch ist, wenn die harmonische Falle keine Symmetrie aufweist. Danach untersuchen wir die hydrodynamischen Anregungen des Gases und finden dabei, dass die entsprechenden Oszillationen im Impulsraum wegen der Dipol-Dipol-Wechselwirkung anisotrop sind. Zum Schluß studieren wir die Flugzeit-Dynamik. Es stellt sich heraus, dass die Längenverhältnisse im Ortsraum im Laufe der Expansion invertiert werden, während das im Impulsraum asymptotisch gegen eins strebt. All diese Resultate könnten für künftige Experimente mit stark dipolaren fermionischen Molekülen tief im quantenentarteten Regime nützlich sein.,
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This thesis described a design for an attosecond-attosecond pump-probe experimental setup. Qualified sources of pulses are unavailable to date. First, a noncollinear optical parametric chirped pulse amplification (NOPCPA) was built. However, problems delayed the project beyond the frame of the thesis. All further parts of the setup were built and tested to the extend feasible without the NOPCPA. Consequently, the thesis describes a design and not working setup. A high harmonic generation (HHG) process was built to create attosecond XUV pulses from this IR. The experimental stations were constructed to prepare the radiation and measure the resulting events. Different gating techniques are available to reduce the XUV pulse duration. A simulation of them was developed to compare the resulting energies and to choose the most efficient method. It calculated the pulse resulting from the gating optics, the evolution of the fundamental IR pulse on the main axis of propagation in the interaction gas, the XUV polarization via the Lewenstein model and the electric field of the resulting XUV pulse. Polarization gating, double optical gating (DOG) and ionization gating were reproduced and optimized. A conceptual problem arose for polarization gating and DOG: High intensities were beneficial for the conversion efficiency and the pulse duration due to the ionization gating effect. Consequently, a more advanced approach was required for the optimization of pure polarization gating and DOG. Additionally, hybrid DOG was introduced as a new technique. This is the first comparison of the techniques. The efficiencies show the same ordering as the best reported cases for each method but less differences. As the efficiencies and parameters were not too different a HHG setup flexible enough to allow all was built. Further technical solutions covered vacuum pumping, XUV optics with a high reflectivity and data acquisition. Pump-probe XUV-IR experiments with Ar time resolved Rabi oscillations for the first time in the XUV frequency regime. The investigation benefited from the high XUV intensity of another, HHG based setup. Measurements showed a process starting with the ionization of Ar by one XUV photon and continuing with the excitation of Ar1+ by a further XUV photon to a state Ar+*, which could then decay on the picosecond time scale or get ionized by an IR photon. Ar+* was identified, verified and the properties were used in a quantum mechanical model incorporating the XUV excitation, IR ionization and the Stark shift of Ar+*. The model explained the measured delay dependence of the Ar2+ yield by a combination of the Stark effect, which resulted in a reduced yield at the overlap of XUV and IR due to a detuning for the XUV excitation, and Rabi oscillations between Ar1+ and Ar+*, which created a minimum in the Ar+* population.,Die vorliegende Arbeit beschreibt ein Design für einen Attosekunden- Attosekunden Pump-Probe Versuchsaufbau, da bisher keine geeigneten Quellen existierten. Den ersten Abschnitt stellte eine nicht kollineare, optische, parametrische, gechirpte Pulsverstärkung (NOPCPA) zur Erzeugung kurzer, intensiver IR Pulse dar. Da Probleme im NOPCPA das Projekt über den Rahmen der Promotion hinaus verzögerten, beschreibt die Arbeit ein Design und keinen fertigen Versuchsaufbau. Dennoch wurde das Setup gebaut und soweit möglich getestet. Eine Hohe Harmonischen Erzeugung (HHG) sollte daraus XUV Pulse von Attosekundendauer erzeugen. Im letzten Abschnitt würde die gewonnene Strahlung verwendet und die resultierenden Ereignisse gemessen. Es existierten verschiedene Techniken zur Verkürzung von Pulsen aus Hoher Harmonischer Erzeugung (Gating). Eine Simulation wurde entwickelt um die resultierenden Pulsenergien zu vergleichen und die effizienteste Methode zu identifizieren. Die Berechnungen beschrieben zunächst das Laserfeld nach den entsprechenden Optiken und innerhalb des HHG-Mediums. Danach wurden die Polarisation mit dem Lewensteinmodell und das elektrische Feld des XUV-Pulses berechnet. Polarization Gating, Double Optical Gating (DOG) und Ionization Gating konnten reproduziert und optimiert werden. Bei der Optimierung von Polarization Gating und DOG wurde ein konzeptionelles Problem offensichtlich: Hohe Intensitäten waren aufgrund des Ionization Gating-Effekts für Dauer und Energie des Pulses vorteilhaft, so dass die Optimierung von reinem Polarization Gating und DOG eine komplexere Strategie erforderte. Zusätzlich wurde Hybrid DOG als neue Methode vorgeschlagen. Dies stellte den bisher ersten Vergleich der Gating- Methoden dar. Die berechneten Umwandlungsraten sind ähnlich und zeigten die gleiche Rangfolge wie die jeweils höchsten aus der Literatur. Ein HHG-Aufbau mit einer für alle Methoden hinreichenden Flexibilität, wurde gebaut. Weitere technische Lösungen befassten sich mit Vakuumpumpen, XUV-Optiken mit hoher Reflektivität und Messdatenerfassung. Pump-Probe-XUV-IR-Experimente mit Ar an einem weiteren Versuchsaufbau zeigten erstmals XUV-basierte Rabi- Os"-zil"-la"-ti"-o"-nen. Der beobachtete Prozess begann mit der Ionisation von Ar durch ein XUV-Photon zu Ar1+ und der Anregung zu Ar+* durch ein weiteres XUV-Photon. Der angeregte Zustand Ar+* konnte entweder spontan ein Photon emittieren (ps-Zeitskale) oder durch ein IR Photon ionisiert werden. Ar+* wurde identifiziert, validiert und seine Eigenschaften wurden in einem quantenmechanischen Modell verwendet, das die XUV-Anregung, IR-Ionisation und den IR-Starkeffekt für Ar+* einbezog. Das Modell erklärte die gemessene Abhängigkeit der Menge an Ar2+ als Kombination aus dem IR-Starkeffekt, welcher eine Reduktion am XUV-IR-Überlapp durch eine Verstimmung der XUV-Anregung bewirkte, und einer Rabi-Oszillationen zwischen Ar1+ und Ar+*, welche ein Minimum in der Ar+*-Population hervorrief.,
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